分岐のある系列

一つの核種が壊変して別の核種に変化し、それが壊変してまた別の核種に変化してというような、一連の核種の集まりを壊変系列とよぶ。壊変系列においてはα壊変、β^-壊変、核異性体転移(IT)が連なっていく。原子がα壊変したとき原子番号が2減り、質量数が4減る。 β壊変したときは原子番号が1増え、質量数は変化しない。核異性体転移のときは原子番号も質量数も変化しない。したがって同一の壊変系列に属する核種では、質量数を4で割ったときの余りが同じである。大きな系列をなすものが4種知られており、ウラン・ラジウム系列、アクチニウム系列、トリウム系列、ネプツニウム系列と名付けられている。質量数を4で割ったときの余りは順に、2、3、0、1である。それぞれ、4n+2系列、4n+3系列、4n系列、4n+1系列とよばれることもある。ネプツニウム系列を除いて、系列の最後は鉛に落ち着く。ネプツニウム系列は親核種の半減期が短いため、自然界には残存していない。

本稿「ウラン・ラジウム系列」で述べたように、ウラン系列では一つの核種が2種以上の壊変をすることはなかった。正確にいうと別種の壊変を起こす度合いは非常に低いものでしかないが、トリウム系列などでは無視できない割合で壊変の分岐が起こる。以下に分岐の様子を示す。

ウラン系列
	核種	元素記号	形式	確率(%)	娘核種	半減期
1	ウラン238	²³⁸U, U(I)	α	-	²³⁴Th	4.468 x 10⁹ y
2	トリウム234	²³⁴Th, UX1	β^-	-	^234mPa	24.10 d
3	プロトアクチニウム234m	^234mPa, UX2^m	β^- IT	99+ 0.16	²³⁴U ²³⁴Pa	1.17 m
3-1	プロトアクチニウム234	²³⁴Pa, UZ	β^-	-	²³⁴U	6.70 h
4	ウラン234	²³⁴U, U(II)	α	-	²³⁰Th	2.455 x 10⁵ y
5	トリウム230	²³⁰Th, Io	α	-	²²⁶Ra	7.538 x 10⁴ y
6	ラジウム226	²²⁶Ra, Ra	α	-	²²²Rn	1.600 x 10³ y
7	ラドン222	²²²Rn, Rn	α	-	²¹⁸Po	3.824 d
8	ポロニウム218	²¹⁸Po, RaA	α β^-	99.98 0.02	²¹⁴Pb ²¹⁸At	3.10 m
9	鉛214	²¹⁴Pb, RaB	β^-	-	²¹⁴Bi	26.8 m
9-1	アスタチン218	²¹⁸At	α β^-	99.9 0.1	²¹⁴Bi ²¹⁸Rn	1.6 s
10	ビスマス214	²¹⁴Bi, RaC	β^- α	99.979 0.021	²¹⁴Po ²¹⁰Tl	19.9 m
10-1	ラドン218	²¹⁸Rn	α	-	²¹⁴Po	3.5 x 10^-2 s
11	ポロニウム214	²¹⁴Po, RaC'	α	-	²¹⁰Pb	1.643 x 10^-4 s
11-1	タリウム210	²¹⁰Tl, RaC''	β^-	-	²¹⁰Pb	1.30 m
12	鉛210	²¹⁰Pb, RaD	β^- α	99+ 1.9 x 10^-6	²¹⁰Bi ²⁰⁶Hg	22.3 y
13	ビスマス210	²¹⁰Bi, RaE	β^- α	99+ 1.32 x 10^-4	²¹⁰Po ²⁰⁶Tl	5.013 d
13-1	水銀206	²⁰⁶Hg	β^-	-	²⁰⁶Tl	8.15 m
14	ポロニウム210	²¹⁰Po, RaF	α	-	²⁰⁶Pb	138.4 d
14-1	タリウム206	²⁰⁶Tl, RaE''	β^-	-	²⁰⁶Pb	4.199 m
15	鉛206	²⁰⁶Pb, RaG	-	-	-	∞

アクチニウム系列
	核種	元素記号	形式	確率(%)	娘核種	半減期
1	ウラン235	²³⁵U, AcU	α	-	²³¹Th	7.038 x 10⁸ y
2	トリウム231	²³¹Th, UY	β^-	-	²³¹Pa	25.52 h
3	プロトアクチニウム231	²³¹Pa	α	-	²²⁷Ac	3.276 x 10⁴ y
4	アクチニウム227	²²⁷Ac	β^- α	98.62 1.38	²²⁷Th ²²³Fr	21.77 y
5	トリウム227	²²⁷Th, RdAc	α	-	²²³Ra	18.72 d
5-1	フランシウム223	²²³Fr, AcK	β^- α	99+ 6 x 10^-3	²²³Ra ²¹⁹At	21.8 m
6	ラジウム223	²²³Ra, AcX	α	-	²¹⁹Rn	11.44 d
6-1	アスタチン219	²¹⁹At	α β^-	97 3	²¹⁵Bi ²¹⁹Rn	56 s
7	ラドン219	²¹⁹Rn, An	α	-	²¹⁵Po	3.96 s
7-1	ビスマス215	²¹⁵Bi	β^-	-	²¹⁵Po	7.6 m
8	ポロニウム215	²¹⁵Po, AcA	α β^-	99+ 2.3 x 10^-4	²¹¹Pb ²¹⁵At	1.781 x 10^-3 s
9	鉛211	²¹¹Pb, AcB	β^-	-	²¹¹Bi	36.1 m
9-1	アスタチン215	²¹⁵At	α	-	²¹¹Bi	1.0 x 10^-4 s
10	ビスマス211	²¹¹Bi, AcC	α β^-	99.724 0.276	²⁰⁷Tl ²¹¹Po	36.1 m
11	タリウム207	²⁰⁷Bi, AcC''	β^-	-	²⁰⁷Pb	4.77 m
11-1	ポロニウム211	²¹¹Po, AcC'	α	-	²⁰⁷Pb	0.516 s
12	鉛207	²⁰⁷Pb	-	-	-	∞

トリウム系列
	核種	元素記号	形式	確率(%)	娘核種	半減期
1	トリウム232	²³²Th	α	-	²²⁸Ra	1.405 x 10¹⁰ y
2	ラジウム228	²²⁸Ra, MsTh1	β^-	-	²²⁸Ac	5.75 y
3	アクチニウム228	²²⁸Ac, MsTh2	β^- α	99+ 5.5 x 10^-6	²²⁸Th ²²⁴Fr	6.15 h
4	トリウム228	²²⁸Th, RdTh	α	-	²²⁴Ra	1.913 y
4-1	フランシウム224	²²⁴Fr	β^-	-	²²⁴Ra	3.30 m
5	ラジウム224	²²⁴Ra, ThX	α	-	²²⁰Rn	3.66 d
6	ラドン220	²²⁰Rn, Tn	α	-	²¹⁶Po	55.6 s
7	ポロニウム216	²¹⁶Po, ThA	α	-	²¹²Pb	0.145 s
8	鉛212	²¹²Pb, ThB	β^-	-	²¹²Bi	3.30 m
9	ビスマス212	²¹²Bi, ThC	β^- α	64.1 35.9	²⁰⁸Po ²¹²Tl	60.55 m
10	ポロニウム212	²¹²Po, ThC'	α	-	²⁰⁸Pb	2.99 x 10^-7 s
10-1	タリウム208	²⁰⁸Tl, ThC''	β^-	-	²⁰⁸Pb	3.053 m
11	鉛208	²⁰⁸Pb, ThD	-	-	-	∞

9段目のビスマス212に注目していただきたい。ビスマス212は 64.1% がポロニウム208に変化し、 35.9% がタリウム212に変化する。平衡状態でポロニウム208とタリウム212がどの位の量になるかを推定したい。親核種 (トリウム232) の初期量を N₀ 、壊変定数を λ₁ とする。第 k 段目の核種の壊変定数を λ_k 、核種の量を N_k とする。分岐がない場合、平衡状態では次の関係式を満たしている。どの子孫核種も親核種と同じ壊変定数 λ₁ にしたがう。

N₁ = N₀ exp(-λ₁t)
N_k = (λ_k-1/(λ_k-λ₁)) N_k-1 (k=2,3,...)

系列に分岐がある場合にも適用できるよう、これを修正する。第 k-1 段の核種(i)から第 k 段の核種(j)に移るときの分岐確率を r_k-1^(i,j) (i=1,2,..) とすると、核種の量は次のように表すことができる。 Σ は第 k 段の核種 N_k^(j) に至るすべての分岐について加えあわせる。

N₁ = N₀ exp(-λ₁t)
N_k^(j) = (1/(λ_k^(j)-λ₁)) Σ_i(r_k-1^(i,j) λ_k-1⁽ⁱ⁾ N_k-1⁽ⁱ⁾)

これが分岐がある系列での、平衡状態における子孫核種量を求めるための方法である。具体例で計算しよう。ポロニウム208の量を N_P 、タリウム212の量を N_T とし、平衡状態において、これらの量がビスマス212の量 N_B の何倍になるかを求める。上の計算方法から次のように求められる。

	┌ (64.1%) - Po
Bi	┤
	└ (35.9%) - Tl

N_P = (1/(λ_P-λ₁)) x 0.641 λ_B N_B = 5.2755 x 10^-11 N_B
N_T = (1/(λ_T-λ₁)) x 0.359 λ_B N_B = 0.0181 N_B

ネプツニウム系列
	核種	元素記号	形式	確率(%)	娘核種	半減期
1	ネプツニウム237	²³⁷Np	α	-	²³³Pa	2.14 x 10⁶ y
2	プロトアクチニウム233	²³³Pa	β^-	-	²³³U	26.97 d
3	ウラン233	²³³U	α	-	²²⁹Th	1.592 x 10⁵ y
4	トリウム229	²²⁹Th	α	-	²²⁵Ra	7.34 x 10³ y
5	ラジウム225	²²⁵Ra	β^-	-	²²⁵Ac	14.9 d
6	アクチニウム225	²²⁵Ac	α	-	²²¹Fr	10.0 d
7	フランシウム221	²²¹Fr	α	-	²¹⁷At	4.9 m
8	アスタチン217	²¹⁷At	α β^-	99+ 0.012	²¹³Bi ²¹⁷Rn	3.23 x 10^-2 s
9	ビスマス213	²¹³Bi	β^- α	97.91 2.09	²¹³Po ²⁰⁹Tl	45.59 m
9-1	ラドン217	²¹⁷Rn	α	-	²¹³Po	5.4 x 10^-4 s
10	ポロニウム213	²¹³Po	α	-	²⁰⁹Pb	4.2 x 10^-6 s
10-1	タリウム209	²⁰⁹Tl	β^-	-	²⁰⁹Pb	2.20 m
11	鉛209	²⁰⁹Pb	β^-	-	²⁰⁹Bi	3.253 h
12	ビスマス209	²⁰⁹Bi	-	-	-	∞

分岐したものがふたたび合流する例を考える。ネプツニウム系列のポロニウム213はビスマス213からとラドン217の両方から生成される。両核種ともアスタチン217から生成されたものである。これらの核種 (ビスマス213、ラドン217、ポロニウム213) の量がアスタチン217の何倍であるかを確かめよう。計算方法は上の例と同様である。アスタチン217、ビスマス213、ラドン217、ポロニウム213、タリウム209の量を N_A,N_B,N_R,N_P,N_T とする。

	┌	(0.012%)	─	Rn	─	(100%)	┐
At	┤						├	Po
	└	(99.988%)	─	Bi	┬	(97.91%)	┘
					│
					└	(2.09%)	─	Tl

N_R = (1/(λ_R-λ₁)) x 0.00012 λ_A N_A
   = 2.01 x 10^-6 N_A

N_B = (1/(λ_B-λ₁)) x 0.99988 λ_A N_A
   = 84700 N_A

N_P = (1/(λ_P-λ₁)) x (0.9791 λ_B N_B + 1 λ_R N_R)
   = (1/(λ_P-λ₁)) x (0.9791 λ_B x 84700 N_A + 1 λ_R x 2.01x10^-6 N_A)
   = 1.27 x 10^-4 N_A

N_T = (1/(λ_T-λ₁)) x 0.0209 λ_B N_B
   = (1/(λ_T-λ₁)) x 0.0209 λ_B x 84700 N_A
   = 85.4 N_A

分岐確率を示す代わりに、部分壊変定数あるいは部分半減期を示すことも行われる。ビスマス213がβ壊変する確率は 97.91 % 、α壊変する確率は 2.09 % となっている。ビスマス213の全半減期は 45.59 分であるが、α壊変についての部分半減期は 36.36 時間であるというように用いる。もしビスマス213がα壊変だけを起こすと仮定すれば半減期が 36.36 時間になるという意味であり、実際の核種量の時間的推移を表すものではない。それぞれの値を示す。

λ = 2.534 x 10^-4 (s^-1)
T = 45.59 (m)

λ_β = 0.9791 λ = 2.481 x 10^-4 (s^-1)
T_β = T/0.9791 = 46.56 (m)

λ_α = 0.0209 λ = 5.296 x 10^-6 (s^-1)
T_α = T/0.0209 = 36.36 (h)

すでに分岐のある系列について、平衡状態における子孫核種の量を与えたが、その公式を部分壊変定数に置き換えた形を確認しておく。分岐確率 r_k-1^(i,j) が不要になり、親核種(i)から娘核種(j)への部分壊変定数 λ_k-1^(i,j) を用いるように改めた。

N₁ = N₀ exp(-λ₁t)
N_k^(j) = (1/(λ_k^(j)-λ₁)) Σ_i(λ_k-1^(i,j) N_k-1⁽ⁱ⁾)

Excelシート

引用・参考文献
理科年表
 放射線取扱の基礎

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